导读:

核壳结构为提升催化活性带来了显著优势,然而,在电化学循环过程中确保纳米粒子的稳定性,依然是一个亟待解决的难题。近期,有研究人员成功设计并制备了具有亚单层铂壳的铂/碳化钽(Pt/TaC)核壳纳米粒子,显著提升了直接甲醇燃料电池(DMFC)关键反应——阳极甲醇氧化(MOR)和阴极氧还原(ORR)——的催化活性和稳定性。相关研究以“Platinum/Tantalum Carbide Core–Shell Nanoparticles with Sub-Monolayer Shells for Methanol and Oxygen Electrocatalysis”为题目,发表在期刊《Advanced Energy Materials》上。

 

本文要点:

1、本研究开发了具有亚单层铂壳的铂/碳化钽(Pt/TaC)核壳纳米粒子催化剂,用于直接甲醇燃料电池(DMFC)中的甲醇氧化反应(MOR)和氧还原反应(ORR)。

2、通过高温自组装法在970°C实现合成(传统方法需>1200°C),利用铂催化氢溢流和甲烷分解降低碳化温度。

3、实验表明,具有约0.6 ML单层铂壳的催化剂表现出优异的MOR活性(质量活性达商业铂催化剂的3倍),这归因于铂d带中心下移导致的CO吸附减弱,以及表面氧化钽层提供的OH基团参与双功能机制。

4、在阴极ORR中,该催化剂在甲醇存在下活性显著优于商业铂,展现出抗甲醇渗透能力。

5、加速应力测试(10,800次循环)证实其高稳定性,钽核溶解量比前期Pt/TiWC体系低三个数量级。该工作为设计高稳定、高效的双功能DMFC催化剂提供了新策略。

 

 

图1.Pt/TaC核壳纳米粒子的合成。

 

 

图2.Pt/TaC核壳纳米粒子的材料表征。

 

 

图3.电化学甲醇和CO氧化特性。

 

 

图4.电化学氧还原特性。

 

 

图5.Pt/TaC核壳纳米粒子的结构稳定性。

 

 

图6.甲醇存在下的电催化氧还原特性。

 

论文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202304092